Untuk melepaskan aspirasi jiwanya, sejak 1952 Eli Cohen mulai bergabung dengan organisasi-organisasi kaum Zionis di Mesir.
Ia terlibat berbagai kegiatan yang intinya berjuang untuk kaum Yahudi.
Ketika tahun 1953 Israel menggelar operasi bersandi Susannah (kegiatan mata-mata Israek di Mesir), Eli Cohen langsung bergabung.
Meski operasi tersebut terbilang kurang rapi dilaksanakan.
Hal itu terbukti oleh terciduknya beberapa personel Yahudi Mesir yang ikut terlibat dalam operasi rahasia.
Eli Cohen saat dihukum gantungunitedwithisrael.org
Mereka ditangkap dan digantung. Tetapi untuk saat itu Eli Cohen berhasil lolos.
Eli resmi bergabung dengan dinas intelijen Israel, Mossad, saat hubungan Mesir mulai memburuk dengan dunia Barat.
Lincahnya penyamaran Eli, menjadikan dirinya sulit terdeteksi dan dicurigai banyak pihak.
Aksi Eli Cohen di Mesir berlangsung hingga tahun 1956 saat kampanye pemilu di Sinai tahun 1956 dilaksanakan.
Pada Desember 1956, melalui kompromi tiga negara, Israel, Inggris dan Perancis, Eli Cohen diekstradisi keluar dari Mesir.
Eli terbilang untung, ia masih mendapatkan perlindungan. Bandingkan dengan teman-temannya yang tertangkap dan dihukum gantung.
Atas bantuan agen-agen intelijen Israel, Eli selanjutnya menyebrangi Laut Tengah menuju Israel menuju Naples menggunakan perahu cepat.
Di Israel pemuda Eli Cohen kemudian menikahi Nadia Maiald, seorang wanita keturunan Irak pada 31 Agustus 1959.
Setelah itu Eli dipanggil secara khusus oleh dinas Mossad untuk menjalani pendidikan khusus di Angkatan Udara Israel sebagai juru tulis di bagian logistik.